O Museu do Caramulo é considerado um dos principais de Portugal, já que o seu espólio reveste-se de uma enorme riqueza, bem como de uma grande variedade de categorias e períodos históricos, desde a antiguidade até à contemporaneidade.
A colecção conta com obras de importantes artistas de renome, como Pablo Picasso, Salvador Dali, Miró, Vieira da Silva e Jean Lurçat.
Para além da valiosa colecção de pintura, este museu expõe ainda escultura, prataria dos séculos XVI a XVIII, mobiliário dos séculos XVI a XVIII e exemplares arqueológicos, com destaque para três bronzes egípcios.
Noutra secção museológica do museu fica a colecção de automóveis antigos, entre os quais uma réplica do primeiro automóvel de Karl Benz; um Peugeot de 1899;, um Bugatti 35-B (o mais rápido automóvel de competição da época); o Rolls-Royce Phantom III, denominado o carro dos Papas; e o Mercedes blindado que esteve ao serviço de Salazar.