Este convento foi fundado em 1630, tendo ficado aqui aquartelados o General Wellington e as suas tropas durante a Batalha do Buçaco. Do antigo mosteiro dos Carmelitas Descalços resta, apenas, a frontaria, a igreja e o claustro, sendo a sua fachada um exemplo notório da arquitectura decorativa da ordem em questão. Apesar de serem utilizados noutras construções, é no Convento de Santa Cruz do Buçaco que os lavores do embrechado se evidenciam, mosaicos murais, bastante coloridos, que sugerem vagamente a arte do Extremo-Oriente.
