Ocupando a encosta e vale entre o Palácio do Monteiro-Mor (hoje Museu Nacional do Teatro) e o Palácio Angeja (hoje Museu Nacional do Traje), este parque foi iniciado no século XVIII. D. Pedro José de Noronha Albuquerque Moniz e Sousa, 3º Marquês de Angeja, quando, por herança, tomou posse do parque, projectou aqui instalar um museu para albergar as suas ricas colecções naturalistas, etnográficas e de arte, que como coleccionador havia recolhido e, tendo como seu complemento natural, um jardim botânico. O projecto do jardim foi entregue ao italiano Domenico Vandelli, autor do Real Jardim Botânico da Ajuda. Assim nasceu um parque à época considerado como um dos jardins mais belos de Lisboa, de que persiste ainda o Lago dos Leões, escadarias e nichos vários, mas que a morte de D. Pedro fez com que não fosse concluído.
Por volta de 1840, o 1º Duque de Palmela, D. Pedro de Sousa Holstein adquire o palácio e toda a sua propriedade à viúva do 6º marquês de Angeja, tendo-se iniciado obras de beneficiação e manutenção dos jardins. Inicialmente contratou o horticultor belga Rosenfelder, mas foi já sobe a direcção do médico e botânico austríaco Friederich Welwitsch que se dá uma mudança total a nível paisagístico, mais ao estilo romântico inglês. Para isso, introduziu a cascata, o lago dos cisnes, rematou os canteiros com pedra, criou grutas acentuando um pouco o declive natural e colocou varandins de ferro forjado. O prestígio deste jardim era tal que os duques se viram obrigados a cobrar entradas.
No entanto, em 1976, quando o Estado adquiriu a propriedade para aí instalar o Museu do Teatro e o do Traje, veio a encontrar o jardim totalmente abandonado. Desta época data então o nome do parque do Monteiro-Mor, sugerido por Natália Correia Guedes, como homenagem ao Monteiro-Mor que tinha habitado o Palácio do Monteiro-Mor. Alguns meses depois este foi recuperado, sob a responsabilidade de Luís Sousa Lara, procurando torná-lo auto-suficiente. Salvou-se então uma Araucária heterophyla (espécie rara), no caso, o primeiro exemplar plantado ao ar livre na Europa e que domina o parque. Reconstruiram-se os canteiros e o traçado dos caminhos, introduziram novas espécies, povoaram-se lagos e tanques com peixes, patos e cisnes, criaram-se viveiros para os pássaros, fizeram-se pontes e colocaram-se bancos. O objectivo foi o de recriar o jardim segundo a época dos seus antigos proprietários, iniciando um projecto de horto botânico, com culturas comestíveis e medicinais, a cargo da sua equipa de jardineiros. Actualmente é considerado um dos jardins mais bonitos e sossegados de Lisboa.
Ambos os museus possuem dinâmicos serviços educativos, desenvolvendo frequentemente actividades nos espaços do jardim. Na recepção do Museu Nacional do Teatro, inicia-se um percurso de descoberta do parque que poderá ser efectuado por crianças individuais.